近日，南京大學科研團隊發展了一種新型非互易飛秒激光極化納米鐵電疇技術，並在鈮酸鋰晶體中成功演示了激光3D打印納米鐵電疇，相關工作以”Femtosecond laser writing of lithium niobate ferroelectric nanodomains”為題發表在2022年9月15日的《Nature》上。
這一工作是該團隊在發展激光擦除鐵電疇工藝並製備出首個鈮酸鋰三維非線性光子晶體（Nature Photon. 12, 596 (2018);Nature Commun. 10, 4193 (2019);Light Sci. Appl. 10, 202 (2021); Optica 8, 372 (2021)）之後的又一重大突破。
論文通訊作者為南京大學現代工程與應用科學學院張勇教授，第一作者為頊曉儀博士和王天新同學，論文工作得到了肖敏教授和祝世寧教授的悉心指導，上海理工大學顧敏教授和南京大學吳迪教授提供了重要支持，合作者還包括上海理工大學方心遠副教授和中山大學魏敦釗副教授等。
鈮酸鋰得益於其優越的透射譜範圍、非線性光學係數、電光和壓電性能，是下一代5G/6G通訊和光子芯片的重要載體。特別的是，在鈮酸鋰晶體中製備鐵電疇結構，在非線性光學、聲學濾波器、非易失鐵電存儲等領域有廣泛的應用前景。
早在上個世紀八十年代，南京大學的研究小組就採用晶體生長條紋技術在鈮酸鋰晶體中得到了周期為幾微米的鐵電疇陣列結構，驗證了准相位匹配原理，開啟了周期極化鈮酸鋰晶體（又稱非線性光子晶體）在激光變頻、量子光源等領域的廣泛應用。
要進一步提升鈮酸鋰鐵電疇器件的性能，亟需在三維空間實現納米精度的鐵電疇結構可控制備。然而，受限於傳統加工技術，該問題一直是困擾研究人員的巨大挑戰。
此次，南京大學的研究團隊發展了一種新型非互易激光極化鐵電疇技術，將飛秒脈衝激光聚焦於鈮酸鋰晶體內部進行直寫，得到了納米線寬的三維鐵電疇結構。在直寫過程中，鈮酸鋰晶體在高強度激光作用下發生多光子吸收，導致局部晶體溫度升高，既使得鈮酸鋰晶體的局域矯頑場降低，又在晶體內部形成了一個有效電場。
在二者共同作用下，晶體內部形成一個有效區域，可以實現鐵電疇極化反轉。同時，有效電場方向的分佈特性決定了激光直寫鐵電疇具有非互易特性，即沿不同方向直寫可以實現不同線寬的鐵電疇極化以及反極化。
研究人員利用這一特性設計了不同的加工工藝，在三維空間上均實現了突破衍射極限的鐵電疇線寬控制，實驗中成功製備出線寬為100 nm~400 nm的條形鐵電疇和尖端寬度為30 nm的楔形鐵電疇。
同時，還演示了鐵電疇結構從一維向二維和三維的結構轉換，並實現了高效非線性光束整形。此外，該加工方法得到的鐵電疇具有良好的穩定性，經過兩年的時效處理或者300℃高溫處理后依然穩定存在。
這一工作將飛秒激光極化技術與鈮酸鋰鐵電疇工程有機結合，突破了傳統技術的壁壘，首次在三維空間實現了納米鐵電疇可控制備。將其應用於量子光學領域，可實現高效、高維和窄線寬量子糾纏產生；在電子學領域，可以推動高性能鐵電疇壁納米電子器件的發展，譬如大容量可重寫非易失性存儲器；在聲學領域，納米周期的鐵電疇結構可以實現超高頻聲學諧振器和濾波器。
飛秒激光極化技術可以進一步應用於其他鐵電晶體，包括鉭酸鋰和磷酸鈦鉀晶體等，並促進高性能三維光、聲、電集成器件的發展。
圖1、飛秒激光3D打印納米鐵電疇
該項研究工作得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金、固體微結構物理國家重點實驗室和人工微結構科學與技術協同創新中心的支持。